1868年，左宗棠以钦差大臣、陕甘总督身份，远征陕甘叛乱。"兵马未动，粮草先行"，曾国藩摒弃前嫌，不遗余力地为左宗棠筹饷，帮助他排解了后顾之忧。左宗棠部下缺乏能征善战的大将，曾国藩便让湘军猛将刘松山率部随同左宗棠出征。刘松山作为西征军的主力，屡立战功。1870年，刘松山不幸战死，令左宗棠痛呼："失我右臂！"
在陕甘期间，左宗棠多次击败叛军，并在当地推广代田法、区田法，努力恢复农业生产，拨款救济饥民和归降者，抚慰人心。在左宗棠的悉心治理下，多年叛乱不已的陕甘地区逐渐安定下来。
那时候，有人从西北边疆回来，见到曾国藩，谈起左宗棠在陕甘一带的治军施政。曾国藩忍不住击节赞叹： "当今西陲的重任，倘若左君一旦卸脱，不仅我难以为继，就算是起胡文忠（胡林翼）于九原，恐怕也接不起这副担子，你说是朝端无两，我认为是天下第一！"